Основные виды и типы сцинтилляторов

Характеристики сцинтилляторов определяются механизмом возбуждения и высвечивания, поэтому сцинтиллирующие вещества по механизму возбуждения можно разделить на три группы: неорганические кристаллы (кристаллы или стекла), органические соединения (пластики или жидкости) и газы, а по агрегатному состоянию на твердые, жидкие и газообразные.

Неорганические сцинтилляторы. Лучшими сцинтилляционными параметрами среди неорганических сцинтилляторов обладают монокристаллы – галогениды щелочных металлов: NaI, CsI, активированные таллием, LiI и CaF₂, активированные европием. Также большой интерес представляет сцинтиллятор ZnS, активированный серебром.

Чтобы понять необходимость активирования кристаллов сцинтилляторов, рассмотрим качественно механизм сцинтилляционного процесса на примере кристаллов галогенидов щелочных металлов. Галоидные кристаллы являются изоляторами, и их валентные зоны полностью заполнены, но зоны проводимости обычно пусты. Разница энергий обеих зон составляет от 5 до 10 эВ. Примеси, которые действуют как активационные центры, специально вводятся в кристаллическую решетку – процесс активирования. Эти примеси энергетически локализуются между валентной зоной и зоной проводимости, создавая тем самым дополнительные энергетические уровни.

Электроны переходят из валентной зоны в зону проводимости за счет энергии, переданной налетающей заряженной частицей. Находясь в зоне проводимости, они могут свободно перемещаться через кристаллическую решетку. При этом в валентной зоне кристалла появляются «дырки». Образованные благодаря этому электрон-дырочные пары создают в кристалле электрическую проводимость. При рекомбинации электрона с «дыркой» энергия высвободится в виде фотона.

Однако может произойти так, что электрон, поглотивший часть энергии налетающей частицы, не достигнет зоны проводимости. В этом случае он электрически связывается с дыркой. Такое электрон-дырочное связанное состояние (экситон) перемещается по кристаллу подобно свободному электрону или дырке до тех пор, пока оно не столкнется с активационным центром (активатор), которому и будет передана энергия связи экситона. Энергия возбуждения активационного центра передается затем кристаллической решетке в виде ее колебаний (фононов) или же высвечивается. Таким образом, некоторая часть энергии кристалла высвобождается в виде люминесцентного излучения, которое впоследствии и регистрируется. Время высвечивания сцинтиллятора зависит от времени жизни уровней возбуждения.

Сцинтиллятор NaI(Tl). Световой выход монокристаллов NaI(Tl) достигает 8–8, 5 %, а время высвечивания составляет 0, 25× 10^{‑ 6} с. Высокая прозрачность кристаллов йодистого натрия к собственному излучению и технология изготовления позволяют делать кристаллы большого объема. Энергетическое разрешение сцинтилляционных счетчиков составляет порядка 6 % для энергии 662 кэВ и 8, 5 % для энергии 1, 33 МэВ у кристаллов средних размеров. Для низкофоновых измерений выпускаются детекторы больших объемов: диаметром 500–750 мм и высотой 200–250 мм. Существенным недостатком кристаллов NaI(Tl) – является их гигроскопичность, в результате которой кристаллы даже в условиях нормальной влажности воздуха в течение нескольких часов покрываются желтой пленкой и теряют прозрачность. Поэтому кристаллы обрабатывают в условиях осушенного воздуха и используют в герметичных контейнерах. Для лучшего сбора света поверхность кристалла, кроме стороны, приклеиваемой к стеклу, делают матовой и покрывают слоем диффузионного отражателя. Сцинтилляционные счетчики с кристаллами NaI(Tl) чаще всего применяют для регистрации γ - или рентгеновского излучения.

Сцинтиллятор CsI(Tl). Монокристаллы CsI(Tl) обладают меньшей конверсионной эффективностью, чем кристаллы NaI(Tl). Спектр люминесценции кристаллов CsI(Tl) широк и имеет максимум порядка 565 нм, а время высвечивания около 10^{‑ 6} с. Кристаллы влагоустойчивы и могут использоваться без контейнера в виде цилиндрических блоков. В отличие от NaI(Tl) кристаллы CsI(Tl) могут применяться для регистрации не только фотонного излучения, но и α -, β -излучения.

Среди других неорганических кристаллических сцинтилляторов, используемых в сцинтилляционных счетчиках, следует отметить сульфиды цинка ZnS(Ag), ZnS(Cu), сернистый кадмий, активированный серебром CdS(Ag), а также кристаллы йодистого лития и фторида кальция. Из-за сложности изготовления больших кристаллов сульфиды цинка и кадмия чаще всего применяются для изготовления сцинтилляционных экранов небольшой толщины до 15 мг/см². Вместе с тем детекторы на основе ZnS(Ag) имеют самый высокий световой выход при возбуждении α -излучением и низкий при возбуждении β - и γ -излучением, что обусловлено малой толщиной используемого сцинтиллятора и большим временем высвечивания. Поэтому кристаллы ZnS(Ag) применяют при изготовлении промышленных блоков детектирования α -излучения до 300–400 см², позволяющие проводить измерения при сопутствующих β - и γ -излучениях.

Кристаллы йодистого лития представляют большой интерес, так как они являются высокоэффективными детекторами медленных нейтронов (в основу регистрации положена реакция ⁶Li (n, α)T).

Кристаллы CaF₂, несмотря на значительно меньший световой выход по сравнению с NaI(Tl) и небольшой атомный номер, представляют интерес для регистрации γ -квантов, сопровождаемых нейтронами. Это связано с тем, что сечения радиационного захвата нейтронов ядрами атомов кальция и фтора малы по сравнению с сечением взаимодействия γ -квантов с электронами этих атомов.

Органические сцинтилляторы. Такие сцинтилляторы изготавливаются в виде монокристаллов, а также жидких и твердых растворов ароматических соединений в растворителях. В отличие от неорганических веществ сцинтиллирующим свойством обладает большое количество органических соединений. Структурным элементом в органических сцинтилляционных кристаллах (терфенил, стльбен, толан и др.) является, как правило, бензольное кольцо.

Органические сцинтилляторы по характеру сцинтилляционного процесса существенно отличаются от неорганических. В частности, высвечивание фотонов в органических сцинтилляторах связано с электронными переходами в возбужденных молекулах.

Для органических сцинтилляторов характерно малое время высвечивания (10^–8–10^–9 с), сопоставимое с временем жизни молекулы в возбужденном состоянии.

Конверсионная эффективность органических сцинтилляторов сильно зависит от свойств регистрируемых частиц. Наибольший световой выход наблюдается при регистрации частиц с минимальной ионизирующей способностью. Так, например, при регистрации α -частиц и электронов одинаковой энергии кристаллом антрацена световой выход в случае α -частиц ниже на порядок.

Органические кристаллические сцинтилляторы. В отличие от жидких и неорганических кристаллических сцинтилляторов органические кристаллические детекторы, как правило, не содержат активатора и являются монокристаллами, в состав которых входят бензольные кольца или их комбинации с другими соединениями.

К основным достоинствам этих детекторов относятся:

- короткое время высвечивания менее 10 нс, позволяющее выполнять блоки детектирования, работающие при больших импульсных загрузках, а также эффективно выделять случаи одновременного воздействия на детекторы двух частиц или квантов;

- относительно высокая плотность вещества в чувствительном объеме детектора;

- высокий световой выход;

- малая зависимость коэффициента преобразования поглощенной энергии от внешних условий;

- возможность создания детекторов большого объема площадью более 1 м² и толщиной более 10 см.

Органические монокристаллы используют в основном для спектрометрии и избирательной радиометрии β - и нейтронного излучения. Основное преимущество органических сцинтилляторов при радиометрии и спектрометрии β -излучения состоит в том, что обратное рассеяние от поверхности детектора пренебрежимо мало.

Из выпускаемых промышленностью органических кристаллических сцинтилляторов наилучшими параметрами обладают монокристаллы антрацена, стильбена, нафталина и толана.

При возбуждении β -частицами на образование одного светового фотона в антрацене расходуется энергия порядка 65 эВ, что соответствует 4 %-ному световому выходу. Спектр люминесценции антрацена состоит из трех линий, лежащих в диапазоне длин волн от 420 до 470 нм, а время высвечивания 2, 7·10^–8 с.

Монокристаллы стильбена при возбуждении β -частицами имеют сцинтилляционную эффективность порядка 2, 5 %. Спектр люминесценции лежит в диапазоне длин волн от 370 нм до 470 нм с максимумом около 410 нм, а время высвечивания 3, 0·10^–9 с.

Органические монокристаллические сцинтилляторы применяют в основном для регистрации β -излучения и реже для γ -излучения.

Жидкие сцинтилляторы. В жидких сцинтилляционных счетчиках в качестве сцинтилляторов применяют растворы сцинтилляционных веществ в органических растворителях. Различают два основных вида жидких сцинтилляторов – двухкомпонентные, состоящие из раствора и активатора, и многокомпонентные, состоящие из раствора, активатора и вторичных добавок, способствующих смещению спектра (сместители спектра), которые вводят в жидкий сцинтиллятор в основном для увеличения его прозрачности и согласования спектра испускания со спектральной характеристикой ФЭУ. Активатор жидкого сцинтиллятора должен иметь хорошие сцинтилляционные свойства, а растворитель не должен ими обладать.

Механизм люминесценции в жидких сцинтилляторах довольно сложен, но в простейшем случае двухкомпонентной системы можно выделить три основных последовательных этапа образовании световой вспышки. Сначала ионизирующая частица тратит энергию на возбуждение атомов и молекул растворителя, затем часть этой энергии в процессе столкновения трансформируется в энергию возбуждения атомов и молекул активатора и затем молекулы активатора, переходя в основанное состояние, преобразуют энергию в световые кванты, которые и регистрируются ФЭУ. При добавлении сместителя спектра добавляются еще два этапа переноса энергии – поглощение сместителем света люминесценции активатора и излучение его в более длинноволновой области спектра.

В жидких сцинтилляционных счетчиках в качестве растворителя наибольшее распространение получили толуол, ксилол, фенилциклогексан, бензол и др. Лучшие активаторы это p-терфенил, фенилоксазолы (PPO, POPOP, α NPO), фенилоксадиазолы, и др. В качестве сместителей спектра применяют различные ароматические вещества, концентрацию которых выбирают исходя из максимального светового выхода.

Световой выход лучших жидких сцинтилляторов в 3–4 раза меньше, чем у твердых неорганических сцинтилляторов, однако время высвечивания на 2–3 порядка меньше и составляет несколько наносекунд. Световыход жидких сцинтилляторов на основе толуола и ксилола равен 50-80 % от выхода антрацена.

Пластмассовые сцинтилляторы представляют собой твердые растворы или суспензии активатора в каком-либо полимере. Механизм сцинтилляции схож с механизмом в жидких сцинтилляторах, но резкое уменьшение вероятности столкновений молекул изменяет механизм передачи энергии.

Наилучшими сцинтилляционными свойствами из известных в настоящее время пластмассовых сцинтилляторов обладают детекторы, в которых в качестве основы используют полистирол или поливинитолуол, а в качестве активаторов и сместителей спектров те же органические соединения, что и в жидких сцинтилляторах: p‑ терфинил, POPOP, тетрафенилбутадиен.

Сцинтилляционная эффективность приблизительно такая же, как и у жидких сцинтилляторов. Спектр излучения, так же как и в жидких сцинтилляторах, соответствует спектру активатора или сместителя спектра. Время высвечивания не превышает нескольких наносекунд. Световыход полимерных сцинтилляторов составляет 50–60 % от выхода антрацена.

Пластмассовые сцинтилляторы обладают высоким быстродействием, высокой прозрачностью, а также возможностью изготовления детекторов большого объема.

Комбинированные детекторы. К этому классу сцинтилляторов относят большое число различных сцинтилляционных детекторов, в состав которых могут входить в различных комбинациях органические и неорганические сцинтилляторы, а также другие несцинтилляционные материалы, выполняющие роль замедлителей, радиаторов, поглотителей, световодов.

Наиболее интересные сцинтилляционные детекторы такого типа – это «фосвич» детекторы, которые применяются для одновременной регистрации α -, β -, γ ‑ излучений. Они представляют собой слоистые детекторы, где на поверхность пластмассового сцинтиллятора нанесен тонкий слой ZnS(Ag).

Основные характеристики некоторых широко применяемых сцинтилляторов приведены в табл. 5.1.